Nature子刊:半波矫正交流电用以海水提取铀的电化学方法

海水中铀的丰度千倍于陆地,然而铀在海水中极低的浓度(大约3ppb)和高盐分环境,决定了用以核能开发的海水提取铀工作是一个巨大的挑战。现有的铀吸附材料本身的理化结构决定了吸附效果的局限性。

美国斯坦福大学的崔屹团队报道了一种利用半波矫正交流电的电化学方法(HW-ACE)来提取海水中的铀矿。HW-ACE方法利用电场来引导铀酰离子移动,增加了其与吸附材料接触的概率,利用电沉积的效果中和带电的铀酰离子从而避免同电荷排斥,利用交流电来避免吸附过程中的杂质吸附或水电解的副作用。利用这种方法,能够在加标海水中实现高达1932mg g-1的吸附率而无吸附饱和趋势。HW-ACE方法能够在未加标的海水中三倍吸附铀于传统的物理化学吸附方法。

【图文简介】

图1 物理化学吸附和HW-ACE提取方法的流程图。

a,在物理化学吸附体系。同电荷的库伦排斥能够导致部分离子被已吸附的同电荷离子排斥。

b,铀酰离子和其他阳离子的竞争吸附导致铀酰离子被吸附效率的降低和吸附材料活性位点的浪费。

c,HW-ACE方法的物理过程,步骤1,海水中所有离子随机分布,步骤2,外电场导致离子的定向移动,形成双电层(EDL)。被吸附的铀酰离子能够特异性地结合在电极表面,步骤3,被吸附的铀酰离子能够被还原成如UO2之类的中性物种。步骤4,电场被撤掉后,没有被特异性结合的其他离子将被再次遗留在溶液里,步骤5,铀酰离子的吸附和电化学沉积继续进行,生成的UO2颗粒会不断长大。

图2 碳-氨肟电极分别应用于物理化学和HW-ACE方法提取铀时性能和形貌的比较。

a碳-氨肟电极形貌的SEM照片。

b,用活性炭和氨肟分子制作的碳-氨肟电极高分辨SEM照片。

c,碳-氨肟电极的红外谱图。

d,铀酰硝酸盐浓度分别为10ppm和1000pm时的加标海水和原生态未加标海水的循环伏安图。

e,绝缘石英基板上涂改有氨肟高分子层的平行铂线的结构图。对应的SEM照片如右图所示。铂和铀的EDS元素分析表明铀元素的分布跟铂的高度一致,从而证明HW-ACE方法比传统的物理化学方法具有更高的吸附效率。图中所有的标尺都是一致的。

图3 加标的海水中HW-ACE方法的提取过程。

a-f,HW-ACE方法与铀初始浓度在150ppb(a),1.5ppm(b),15ppm(c),400ppm(d),1000ppm(e),2000ppm(f)的海水里物理化学吸附的比较。

g,标准海水溶液(铀初始浓度为1000ppm左右)分别利用HW-ACE和物理化学方法经过24h提取后的照片。

图4 HW-ACE提取机理的研究以及提取物种的分析。

a,b SEM照片显示初始铀浓度为1000pp的海水经由HW-ACE方法24h提取之后所用碳-氨肟电极被颗粒盖满。高分辨SEM照片

b,显示了电沉积颗粒的表面形貌。

c,d,SEM照片显示了初始铀浓度为1000ppm的海水经由物理化学方法24h提取之后所用的碳-氨肟电极的形貌。

e,(上)经由HW-ACE电极24h提取之后的碳-氨肟电极的XRD谱图。(下)标准物质(UO2)2O×2H2O的XRD谱图。

f,在空气和氮气中经由HW-ACE方法24小时提取后的碳-氨肟电极的拉曼光谱比较以及对铀酰硝酸盐(固体)和铀酰海水溶液24小时传统物理化学吸附后的拉曼光谱。

g,h,铀初始浓度为1000ppm的海水在氮气环境里通过HW-ACE方法24小时提取后的碳-氨肟电极的表面形貌的SEM电镜图。

图5   不加标原始海水里的铀提取。

a,HW-ACE方法和物理化学吸附方法在流动状态里对铀的长期分离的比较。

b,c,利用HW-ACE技术经过长期流体实验后,对碳和铀元素的纳米二次离子质谱图。CPS,每秒的次数

更多信息:http://www.cailiaoniu.com/68118.html

原文链接: A half-wave rectified alternating current electrochemical method for uranium extraction from seawater(Nat. Energy,2017,DOI:10.1038/nenergy.2017.)  

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